Beschreibung

• Die Propagation von ultrakurzen, intensiven Femtosekunden Laserpulsen wird in optischen Materialien durch nichtlineare Licht-Materie-Wechselwirkungen bestimmt. Diese äußern sich in der räumlichen und zeitlichen Entwicklung von spektraler Energiedichte, Phase und Polarisation undist mit technologisch relevanten Effekten, wie der Selbstphasenmodulation oder Selbstfokussierung, verbunden. Kürzlich wurde gezeigt, dass in Materialien mit starker Ladungsträgerkopplung zusätzliche, nicht-instantane Beiträge zur nichtlinearen Polarisation entstehen, die auf einer ladungsträgerinduzierten Deformation des Kristallgitters basieren. Charakteristisch ist eine Bildungsdynamik in einem Zeitbereich unterhalb von 500 Femtosekunden, d. h. im Bereich der Pulsdauer moderner, kommerzieller Kurzpuls-Lasersysteme. Hierdurch ist eine Wechselwirkung mit propagierenden Femtosekundenpulsen gegeben, die zu eigenständigen nichtlinear optischen Effekten und Pulskopplungsphänomenen führt. Aus festkörperphysikalischer Sicht beruht die nicht-instantane, nichtlineare Polarisation auf dem Selbsteinfang von Ladungsträgern durch starke Kopplung mit dem Kristallgitter als selbstgefangenes Exziton oder kleines Polaron und der hiermit verbundenen Änderung des elektronischen Dipolmoments. Das Verständnis propagierender ultrakurzer Pulse erfordert eine umfassende Kenntnis der nichtlinearen Interaktion gekoppelter Ladungsträger mit Licht, die in der Literatur vollständig fehlt.So beruhen aktuelle, etablierte ultraschnelle Messverfahren auf festen Pulsdauern, mit denen die selektive Beeinflussung der Pulspropagation durch quasi-instantane und nicht-instantane Beiträge zur nichtlinearen Polarisation nicht aufgelöst werden können. Es fehlen weiter skalenübergreifende Modellrechnungen zu nichtlinear optischen Effekten bei Verwendung unterschiedlicher Pulsdauern; eine vollständige Kontrolle der Pulspropagation in Materialien mit starker Ladungsträgerkopplung ist somit nicht möglich. In dem vorgeschlagenen Projekt soll diese Lücke geschlossen und eine systematische experimentelle und numerische Studie zur Pulspropagation und -kopplung mit der Pulsdauer als zentralen Parameter durchgeführt werden. Durch Kombination spektraler und nichtlinear optischer Messtechniken wird die differenzierte Zuordnung der Beiträge der nicht-instantanen nichtlinearen Polarisation zu selbstgefangenen Exzitonen und kleinen Polaronen sowie deren Abgrenzung gegenüber der quasi-instantanen Polarisation erstmals ermöglicht. Aufgrund der ausgeprägten resonanten Wechselwirkung ultrakurzer Pulse mit diesen Quasiteilchen, muss die resultierende komplexe spektrale Signatur über einen weiten Spektralbereich präzise charakterisiert werden. Wir erwarten, dass die Erkenntnisse - ausgehend von Lithiumniobat als Modellsystem - wichtige Informationen für die Pulspropagation im Anwendungsbereich der ultraschnellen Photonik, bspw. in optisch parametrischen Verstärkern, aber auch Impulse für neuartige Anwendungen liefert.

Projektlaufzeit

• 01.09.2017 - 30.11.2020