Beschreibung

• Der vorliegende Antrag beschreibt ein Teilprojekt zur Fortsetzung der Forschungsgruppe 5044 'Periodische niedrigdimensionale Defektstrukturen in polaren Oxiden,' die sich der Korrelation von Defektstruktur, Elektronen- und Ionentransport sowie elektromechanischen Eigenschaften anhand des Modellsystems Lithiumniobat-Lithiumtantalat (LiNb1-xTaxO3, LNT) widmet. Den inhaltlichen Schwerpunkt bildet das Zusammenwirken inkohärenter Transportphänomene stark koppelnder Ladungsträger mit (i) der intrinsischen Defektstruktur des Mischkristallsystems einschließlich der elektronischen Struktur, (ii) ausgedehnten Defektstrukturen und ihren dielektrischen/elektronischen Eigenschaften, insbesondere mit Domänenwänden, Grenzflächen & mechanischen Verspannungen in dünnen Schichtsystemen und (iii) kompensierenden, kohärenten Transporteigenschaften und ionischer Diffusion. Das Projekt zielt damit auf die Bearbeitung der Frage nach dem mikroskopischen Ursprung polaronisch basierter, volumenphotovoltaischer Nettostromdichten in polaren Oxidmaterialsystemen und deren Steuerung über intrinsische und ausgedehnte Defektstrukturen. Auf Basis der Erkenntnisse der ersten Förderphase stellt LNT hierfür ein ausgezeichnetes Modellsystem dar, da es neuartige polaronische (Misch-)Zustände in einer mehrkomponentigen Defektlandschaft aufweist, die Steuerung der Selbstlokalisierung von Ladungsträgern, des inkohärenten Transports und der Konzentration polaronischer Zustände durch Komposition ermöglicht und durch optisch induzierte Brechungsindexinhomogenitäten einen experimentellen Zugriff auf die polaronisch basierte, volumenphotovoltaische Nettostromdichte eröffnet. Aus methodischer Sicht ist eine Erweiterung nichtlinear optischer Spektroskopiemethoden erforderlich, die eine Korrelation der Relaxationseigenschaften von transienter Absorption und Brechungsindex mit pulsinduzierten, (inkohärenten) photoelektrischen sowie (kohärenten) elektrischen/ionischen Eigenschaften (TP2, TP3, TP7) erlaubt. Konkret sind (a) der Zeitbereich der skalenübergreifenden, zeitaufgelösten Spektroskopie zu erweitern, (b) die Methode der zeitaufgelösten Mehrwellenmischung auf Basis pulsinduzierter Indexänderungen anzuwenden und mit (c) photoelektrischen Studien unter wiederholter fs-Pulslichtbeleuchtung zu korrelieren. Die experimentellen Ergebnisse an LNT Kristallen unterschiedlicher Komposition & Dotierung (TP1), mit/ohne Vorbehandlung (TP3), an Grenzflächen (TP5) sowie Schichtsystemen (TP9) sollen unter Einbezug der nanoskopischen Domänenstruktur (TP6), des ionischen Transports (TP2) und atomistischen Modellrechnungen (TP8) mit numerischer Modellierung zur Transport- und Rekombinationskinetik selbstlokalisierter Ladungsträger nachvollzogen werden. Vom Teilprojekt kann erwartet werden, dass ein generalisiertes, defektstrukturbezogenes Modell zur Beschreibung des volumenphotovoltaischen Effekts auf Basis selbstlokalisierter Ladungsträger in mechanisch verspannten, polaren Oxidsystemen erarbeitet wird.

Projektlaufzeit

• 01.11.2024 - 30.10.2028

Verbund/Partnerorganisation

• Universita degli Studi di Padova